一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法及其应用

本发明涉及本发明涉及元素分离，具体涉及一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法及其应用。

背景技术：

1、铀是是实现能量高度密集核裂变的主要燃料，是核能可持续和安全发展的重要原料。但铀的开采和使用会在一定程度上带来含铀的酸性废水，污染环境和威胁人类健康。含铀酸性废水的处理有利于促进生态环境和核能的安全发展。从铀矿山废水等捕获及回收铀对污染防控有重大战略意义，对含铀废物的妥善处理和处置也是核能可持续发展的关键。

2、铀酰离子的离子半径较大，不容易通过普通的离子交换材料有效捕获和去除。现有技术合成的羟基磷灰石材料对铀酰离子的吸附具有良好效果，但其制备过程复杂，含有大量的钙离子和较难分离的磷酸根等。因此，如何高效、简便地分离铀产物或进行精炼成为待解决的关键问题。

3、我国是钒资源大国，储量位居全球第一。我国也是钒消费大国，对钒废物的再度利用具有重要意义。目前，钒废物能通过直接酸浸/碱浸、无盐焙烧-碱浸取及硫酸铵焙烧-酸浸等成熟工艺提取v2o5。v2o5是典型的五价钒的氧化物，而vo2是常见的四价钒氧化物。

4、含钒物质和铀酰离子具有一定的反应性。通过化学反应，钒氧化物可将铀酰离子捕获，并可能形成结构简单、热力学稳定的钒铀矿物，从而实现废水的净化和固定铀。钒-铀矿物是较为理想的富集和存储铀的矿物相。结构较软的钒-铀矿物相具有强纳铀能力，易溶于稀盐酸并伴有vo43-微化学反应。采用堆浸-还原-沉淀法可从钒-铀矿中提炼出铀，而游离态的钒则可通过石灰乳中和ph至8进行沉淀回收和去毒化。

5、现有技术存在的问题和缺点：

6、1.反应机制复杂：由于钒的价态多变，钒和铀之间的反应过程复杂，现有技术尚未充分揭示v2o5或vo2与铀之间的相互作用机制。

7、2.材料利用效率低：在不同ph条件下，v2o5或vo2对u(vi)的固定效率可能不高，导致实际应用中的材料利用率低。

8、3.共存离子影响：废水中的共存离子可能会影响v2o5或vo2对u(vi)的去除效果，现有研究对这一问题的探讨不充分。

9、4.铀的回收和资源化：如何高效、简便地分离铀产物并进行矿化回收和资源化，现有技术尚未有较好的解答。

10、基于以上问题，本发明提出了一种新的技术方案，通过系统研究不同环境条件对v2o5或vo2去除和固定铀的效率的影响，结合多种微观表征手段，揭示v2o5或vo2对铀的吸附作用和钒与铀之间的相互作用机制，基于“以废治废”的理念，利用含钒废物制备成高性能的钒基材料，并用于铀的富集和固定化，实现废物的资源化利用和放射性污染控制的双重目标，为含铀放射性废水的高效、安全处理提供理论依据和技术支持。

技术实现思路

1、为了解决背景技术中存在的不足之处，本发明提供了一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法及其应用，该方法具有操作简便、成本低廉的特点。

2、为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：

3、一方面，本发明提供一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，该方法包括如下步骤：

4、s1、将固体硝酸铀酰(uo2(no3)2·6h2o)与去离子水、硝酸混合后进行超声溶解，充分溶解后得铀储备液；

5、s2、将步骤s1所得铀储备液稀释得铀酰离子uo22+溶液，用硝酸调节溶液ph值，投入v2o5，搅拌，进行吸附反应；

6、s3、将步骤s2反应后的溶液用0.22μm的滤头过滤收集，通过电感耦合等离子体质谱测试u(vi)浓度，通过紫外分光光度计测试v(v)浓度。

7、进一步地，所述步骤s1中固体硝酸铀酰(uo2(no3)2·6h2o)占体积分数为1％～2％；所述步骤s1中使用0.01mol/l硫酸或盐酸对固体硝酸铵化物溶液进行调节除杂处理。

8、进一步地，所述步骤s2铀酰离子(uo22+)溶液浓度为10-200mg/l。

9、进一步地，所述步骤s2中，硝酸调节溶液ph值为2.0-5.0。进一步地，所述步骤s2中v2o5的投加浓度为0.2-2.0g/l。

10、进一步地，所述步骤s2的吸附反应时间为0.5-7h；所述步骤s2的搅拌转速为600rpm。

11、进一步地，吸附过程温度控制在25±5℃内。

12、另一方面，本发明还提供上述方法的另一种实施方式，包含以下步骤：

13、(a)、取v2o5溶解于去离子水中，搅拌至完全溶解，加入柠檬酸，继续搅拌均匀，转移至高压釜中反应，冷却至室温，用乙醇和超纯水多次洗涤并收集干燥，得vo2；

14、(b)、将固体硝酸铀酰(uo2(no3)2·6h2o)与去离子水、硝酸混合后进行超声溶解，充分溶解后得铀储备液；

15、(c)、将步骤b所得铀储备液稀释得铀酰离子uo22+溶液，用硝酸调节溶液ph值，投入vo2，搅拌，进行吸附反应；

16、(d)、将步骤c反应后的溶液用0.22μm的滤头过滤收集，通过电感耦合等离子体质谱测试u(vi)浓度，通过紫外分光光度计测试v(v)浓度。

17、可选择性地，在步骤(b)中也可以不添加柠檬酸，直接向蒸馏水中加入少量vo2粉末形成分散体，经过静置分层将上清液转移到高压釜中浓缩反应即可。

18、作为优选方案，其中v2o5与柠檬酸的质量比优选为0.63：1。具体实施时，也可以不添加柠檬酸，直接向蒸馏水中加入少量vo2粉末形成分散体，经过静置分层将上清液转移到高压釜中浓缩反应即可。

19、进一步地，所述步骤(c)中稀盐酸调ph范围为1.5-4。其中所述步骤(a)的搅拌转速为600rpm。步骤a中，高压釜的反应条件为180℃下反应12个小时。

20、本发明利用v2o5或vo2高效去除废水中铀酰离子的同时对铀酰离子进行了富集矿化与资源化利用，提供了一种同时实现废物的资源化再生和放射性污染控制的双重目标的方法，在含铀废水的去除领域具有独创性。

21、本发明提供的方法对铀吸附容量大、效率高，工艺简单，易于分离(材料与u(vi)不互溶)，且回收率高，利用钒-铀矿物的强纳铀能力实现废水中铀的高效吸附与铀资源提炼再生，提高了材料利用效率，为含铀放射性废水的高效、安全处理提供理论依据和技术支持。

1.一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：

2.如权利要求1所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，所述步骤s2铀酰离子uo22+溶液浓度为10-200mg/l。

3.如权利要求1所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，所述步骤s2中，硝酸调节溶液ph值为2.0-5.0。

4.如权利要求1所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，所述步骤s2中v2o5的投加浓度为0.2-2.0g/l。

5.如权利要求1所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，所述步骤s2的吸附反应时间为0.5-7h；所述步骤s2的搅拌转速为600rpm。

6.如权利要求1所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，吸附过程的温度为25±5℃。

7.如权利要求1所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，所述方法还可包括如下步骤：

8.如权利要求7所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，v2o5与柠檬酸的质量比为0.63:1。

9.如权利要求7所述的一种利用钒氧化物去除和固定铀的方法，其特征在于，所述步骤s1中，高压釜的反应条件为180℃下反应12个小时。

10.一种如权利要求1-10任一所述的利用钒氧化物去除和固定铀的方法在去除含铀废水中的应用。